Использование инспекционного гамма-спектрометра для верификационных измерений

О.В.Сопов, Госатомнадзор России, Москва

В настоящее время при содействии Министерства Энергетики США на объектах использования атомной энергии разрабатывается и внедряется система учета и контроля ядерных материалов (СУиК ЯМ) на вероятностно-статистической основе.

В такой системе подразумевается учет и контроль наличного количества ядерных материалов на всех этапах обращения с ними. Решения об аномалиях в СУиК принимаются путем анализа расхождения измеренных и документальных данных о характеристиках ЯМ. Такой анализ проводится с учетом неопределенности этих данных. Чем меньше неопределенность, тем совершеннее СУиК и выше вероятность выявления аномалий при их возникновении. В Госатомнадзоре России в рамках пятого проекта разрабатываются пути эффективного надзора за учетом и контролем ядерных материалов на объектах. Эти пути должны позволить оценивать качество внедренных на предприятиях СУиК, а также посредством неразрушающих измерений приборами территориальных инспекций определять возможные аномалии в учете ядерных материалов.

Для получения учетных (документальных) данных обычно используются прецизионные методы, поэтому неопределенность таких данных мала. Верификация учетных данных осуществляется с помощью менее точных, экспрессных методов для сокращения затрат времени и средств на измерения, а также для более полного охвата исследуемой совокупности материалов. Основная проблема при анализе данных верификационных измерений состоит в определении границ, выход за пределы которых следует считать аномальным и подлежащим дополнительному расследованию.

На конкретных примерах рассмотрим различные ситуации, которые могут возникнуть при анализе данных измерения изотопного состава с помощью инспекционного спектрометра U-Pu InSpector.

Основные характеристики инспекционного спектрометра U-Pu InSpector

Работать с этим спектрометром можно без утомительных калибровок по эффективности. Этот прибор используется как в стационарных, так и в полевых условиях. При измерении используется планарный детектор из низкоэнергетического высокочистого Ge, а также специальное прикладное программное обеспечение. Протокол измерения изотопного состава урана содержит, наряду с описанием образца и условий измерения, данные об изотопном составе, а также погрешности определения состава по отдельным изотопам. Здесь необходимо отметить, что с помощью этого прибора можно определять изотопный состав урана с содержанием 235U, не превышающем 94%, а наиболее точные результаты получаются при обогащении урана порядка 10%.

При проведении измерений важно помнить, что этот процесс всегда является идеализацией: в результате измерения мы получаем не характеристику объекта, а ее оценку. Точность такой оценки зависит от полноты наших знаний об объекте и процессе измерений, от возможностей измерительного оборудования и многих других факторов.

Приводимая в протоколе погрешность единичного измерения зависит от эффективности регистрации сигнала детектором, характеристик анализирующего импульсы оборудования, от точности математического описания спектра и др. факторов. Приемлемое значение погрешности для единичного измерения анализируемого образца получается при выполнении требований инструкции по эксплуатации станции или, например, отраслевой инструкции ОИ 001.456-99[1]. Проведение по последней инструкции трех последовательных измерений при неизменной схеме эксперимента позволяет, как правило, существенно снизить приводимую в протоколе погрешность. Здесь необходимо отметить, что последняя погрешность является частью полной погрешности и связана со сходимостью результатов измерения. По этой причине для принятия решения о соответствии измеренного обогащения декларированному важно знать погрешность единичного измерения. Проводить три последовательных измерения имеет смысл для аттестованных эталонов при регулярном контроле работоспособности измерительного оборудования. Данные такого контроля необходимо накапливать и анализировать для эталонов различного состава и обогащения. Это позволит учитывать сходимость данных при определении погрешности измерений по следующей формуле:

где hspace=4 – погрешность измерения с учетом hspace=4 , hspace=4 – погрешность единичного измерения, а hspace=4 – погрешность, связанная со сходимостью результатов измерения, которая получена для эталона, близкого по составу и обогащению к исследуемому образцу.

Рассчитанная по последней формуле погрешность в большей степени учитывает особенности процедуры измерений. При принятии решений из двух погрешностей hspace=4 и hspace=4, если обе известны, предпочтение следует отдать hspace=4.

Определение сходимости данных – не единственная задача регулярного контроля работоспособности оборудования. В инструкции ОИ 001.456-99 описаны процедуры оперативного контроля сходимости hspace=4 и воспроизводимости hspace=4 данных по результатам трех последовательных измерений. Здесь C235max и C235min - максимальное и минимальное из трех измеренных значений массовой доли 235U соответственно; C235ср – рассчитанное по трем измерениям среднее значение, а C235пасп – значение массовой доли 235U по паспорту эталона. C235(1) и C235(2) - значения массовой доли 235U при предыдущем и настоящем контроле воспроизводимости, а C235ср(12) – рассчитанное по этим двум значениям арифметическое среднее (при первичном контроле воспроизводимости в качестве C235(1) берется паспортное значение массовой доли 235U). Пороговое значение hspace=4. Коэффициенты 3,31 и 2,77 – верхние процентные точки распределения размаха на 95% - уровне значимости. Величины hspace=4, hspace=4 и hspace=4 зависят от толщины стенок контейнера и измеряемой массовой доли 235U. Их значения в зависимости от этих параметров при 95% - уровне значимости приведены в инструкции ОИ 001.456-99. При выполнении требований названной инструкции результаты измерений при указанном уровне значимости можно записать в следующем виде: hspace=4. Единственное отступление от методики, которое допущено в настоящем изложении, – проведение одного измерения для неизвестного образца. Выполнение требования трех последовательных измерений вряд ли изменит что-либо, кроме продолжительности инспекции. Заметим, что это не требуется по ОСТ 95 10289-98[2], в соответствии с которым разработана отраслевая инструкция. Принятый в этой инструкции уровень значимости представляется достаточным и его увеличение до 99% вряд ли будет полезно для задач учета и контроля (так, при 100%-ом уровне значимости, если предположить существование такового, мы не сможем с помощью статистических критериев отличить речной песок от высокообогащенного урана).

Верификационные измерения

Во время целевой инспекции реактора ВВР-ц филиала НИФХИ им. Л. Я. Карпова в г. Обнинске одна из задач состояла в проведении верификационных измерений изотопного состава топлива в ТВС, которую предполагалось установить в АЗ реактора после инспекции. Для решения этой задачи использовался гамма-спектрометр U-Pu InSpector фирмы Canberra.

Основная цель измерений состояла в установлении соответствия измеренных значений декларированным. Кроме этого, была предпринята попытка определить необходимый минимальный объем верификационных измерений при последующих инспекциях.

Сначала измерения массовой доли 235U были проведены в соответствии с отраслевой инструкцией ОИ 001.456-99, разработанной ВНИИНМ им. академика А.А.Бочвара. По результатам трех измерений в центральном по высоте активной части ТВС сечении значимого (на 95% уровне) отклонения измеренных значений от паспортных данных установить не удалось:

• по данным протокола одного измерения значения обогащения и его неопределенности (2hspace=4) составили (36,2hspace=40,6) процента соответственно,

• по данным протоколов усредненные по трем измерениям значения обогащения и его неопределенности (2hspace=4) составили (36,4hspace=40,6) процента соответственно,

• рассчитанные в соответствии с ОИ 001.456-99 значения обогащения и его неопределенности (2hspace=4) составили (36,4hspace=41,2) процента соответственно.

Рассчитанное по паспортным данным путем усреднения по пяти содержащимся в пятитрубной ТВС твэлам значение обогащения оказалось равно 36,11. Легко заметить, что это значение находится внутри всех трех рассчитанных интервалов. Теперь о неопределенностях при измерении обогащения. Погрешности, рассчитанные с помощью программных кодов и являющиеся собственно погрешностями измерительной системы при одном и при трех измерениях практически не отличаются. Поэтому при верификационных измерениях, наверное, достаточно одного измерения. Погрешность, рассчитанная по отраслевой инструкции, в два раза превысила значения упомянутых выше погрешностей. Обусловлено это учетом при расчете погрешности таких значимых факторов как толщина и материал стенки упаковки, а также диапазон измеряемых значений обогащения. Поэтому использование этой погрешности для принятия решений представляется наиболее убедительным.

Для изучения особенностей распределения экспериментальных данных было принято решение провести серию из десяти измерений массовой доли 235U в разных, равноотстоящих по высоте активной части ТВС, сечениях.

По завершении измерений были проверены статистические гипотезы:

• об отсутствии статистической зависимости измеренных значений ?3?,

• об отсутствии выбросов или аномальных значений в статистической выборке ?3?,

• о соответствии эмпирического распределения нормальному закону ?4?.

Ни одна из перечисленных гипотез не была отвергнута при проверке на 95%-уровне значимости, что позволило рассчитать 95%-ый доверительный интервал для массовой доли 235U следующим путем:





Сi – измеренные значения массовой доли 235U, n – число измерений, hspace=4 – критическое значение, выбираемое по таблицам t-распределения Стьюдента [5].

Этот интервал оказался равным (36,4hspace=40,2) на 95% уровне значимости. Казалось бы, в этом случае паспортное значение выпадает из указанного интервала изменения массовой доли 235U, и мы получили повод для расследования этого факта. Однако, здесь не следует забывать, что измерения производились в период между калибровками. На измеренные значения оказывала дополнительное влияние неисключенная систематическая погрешность hspace=4. Ее относительное значение для нашего случая, согласно ОИ 95 001.456-99, составляет 3% или в единицах массовой доли 235U, порядка 1%. Этой погрешностью и объясняется полученное несоответствие расчетного и паспортного значений.

Заметим, что в случае отклонения любой из перечисленных выше статистических гипотез, расчет доверительного интервала следовало бы проводить по другим известным правилам.

На следующем этапе исследования различных стратегий верификации была выполнена проверка значимости отличия массовой доли 235U в измеренной ТВС от характеристик партии из 66 ТВС, поступивших на реактор в феврале 2000 года.

После проверки перечисленных в предыдущем подразделе статистических гипотез была рассчитана статистика критерия hspace=4 а n1 =n из предыдущей задачи,

hspace=4 – определяются по аналогичным формулам из паспортных данных партии n2=66 тепловыделяющих сборок.

Распределение этой статистики близко к t-распределению Стьюдента [6] с числом степеней свободы



Отметим, что величина hspace=4 всегда лежит между наименьшим из (n1 - 1) и (n2 - 1) и их суммой (n1 + n2 - 2).

При сравнении рассчитанного значения Т=7,24 с критическим hspace=4 =2,086 оказалось, что исследованная ТВС по массовой доле 235U значимо отличается от остальных ТВС партии, что, как и в предыдущем случае, связано с дополнительным влиянием неисключенной систематической погрешности hspace=4.

Расхождение в данных грузоотправителя и грузополучателя

Эта задача будет рассмотрена с привлечением данных, полученных на том же реакторе ВВР-ц при приемке 66 ТВС в феврале 2000 года. ТВС поступили в шести сертифицированных контейнерах, по одиннадцать единиц в каждом. Паспорт на ТВС в соответствии с ТУ 95.003.26-80 содержит данные об общем количестве урана и урана-235 в партии, а также о лигатурной массе в партии. Для каждой ТВС приводятся ее индекс и номера находящихся в ней твэлов. Для каждого твэла определены массы урана и урана-235, обогащение, лигатурная масса сердечника, длина активного слоя, коэффициент неравномерности распределения (в средней части и на концах). Приведены также массы урана и урана-235 в каждой ТВС и вес каждой сборки.

Процедура входного контроля обычно состоит из визуального осмотра ТВС, проверки ее установочных размеров и проходимости сборки через пройму-калибр. После этого сборки взвешиваются, и измеряется обогащение в средней части по высоте активного слоя с помощью гамма-спектрометра «U-Pu InSpector» фирмы Canberra с германиевым детектором.

При определении количества исследуемых ТВС были опробованы различные методики определения объема выборки при инспекции. Разумные результаты удалось получить по методике, применяемой РНЦ «Курчатовский институт»: при отношении порогового количества урана-235 к средней его массе в одной ТВС (8 / 0,111), превышающем количество ТВС в партии (66), расчет производился по следующей формуле:

n = N ( 1 – ( 1 – P)1/D).

Здесь n и N - количество ТВС в выборке и в партии, P = 0,95 – вероятность необнаружения дефектного изделия, а D = (N)1/2. Размер выборки оказался равным: n = 21 ТВС. Отбор ТВС для измерений можно проводить с помощью программных кодов путем ранжирования индексов ТВС и выбора необходимого количества индексов с помощью генератора случайных чисел.

На ВВР-ц принято произвольно отбирать из каждого контейнера по четыре ТВС. Для данной партии количество отобранных ТВС оказалось равно: n = 24, что не противоречит рассмотренному выше подходу.

Анализ данных в этой задаче возможно проводить в два этапа.

1) Установление соответствия характеристик выборки и партии. Если такое соответствие установлено, то необходимость во втором этапе отпадает.

2) В случае неблагополучного завершения первого этапа задача может решаться несколькими путями:

• учетом в анализе неисключенной систематической погрешности (наиболее вероятный случай для «U-Pu InSpector»),

• анализом данных по каждой измеренной ТВС с целью выявления сборок, отличающихся наиболее сильно по своим характеристикам от остальных,

• повторными измерениями с помощью альтернативных методов или теми же методами, но после контроля работоспособности измерительного оборудования.

Для рассматриваемой партии удалось ограничиться первым этапом.

После проверки статистических гипотез об особенностях распределения паспортных и выборочных данных была рассчитана статистика критерия: hspace=4, n1 =24 для выборки, hspace=4 – определяются по аналогичным формулам (см. п. 2.2) из паспортных данных партии n2=66 тепловыделяющих сборок. Как уже отмечалось, распределение этой статистики близко к t-распределению Стьюдента ?6? с числом степеней свободы



При сравнении рассчитанного значения Т с критическим hspace=4 значимого отличия характеристик выборки от характеристик партии обнаружено не было.

Заключение

Из представленных данных следует:

• решение об аномальном отличии учетных данных и результатов измерения следует принимать после анализа неопределенности данных,

• для обоснованного заключения о наличии аномалии необходимы аттестованные методики измерения и расчета характеристик ЯМ, утвержденные правила принятия решений, а также арбитражные измерения для исследования предполагаемых инспектором аномалий,

• представленный материал относится к атрибутивным измерениям. Более сложный вид измерений – анализ переменных. В этом случае приходится рассчитывать характеристики выборки из ограниченной совокупности с учетом погрешности измерений. Для унификации атрибутивных измерений и анализа переменных необходима разработка программных кодов, которые позволили бы отбирать объекты для исследования, обрабатывать данные измерений, а также рекомендовать инспектору рассматривать выявленное им расхождение данных как аномалию или как допустимое отклонение учетных данных от экспериментальных.

Список литературы
1. Уран. Неразрушающий гамма-спектрометрический метод определения массовой доли урана-235. Отраслевая инструкция. ОИ 001.456-99. М.: 1999.
2. Внутренний контроль качества результатов количественного химического анализа. Отраслевая система обеспечения единства измерений. Отраслевой стандарт. ОСТ 95 10289-98.
3. Холлендер М., Вулф Д. Непараметрические методы статистики/ Пер. с англ. –М.: Финансы и статистика, 1983.
4. Правила проверки согласия опытного распределения с теоретическим. СТ СЭВ 1190-78.
5. Большев Л. Н., Смирнов Н. В. Таблицы математической статистики. - М.:Наука, 1965.
6. Джонсон Н., Лион Ф. Статистика и планирование эксперимента в технике и науке: Методы обработки данных/ Пер. с англ. – М.: Мир, 1980.

По материалам XIII ежегодного семинара «Спектрометрический анализ, аппаратура и обработка данных на ПЭВМ»

назад

Материалы из архива

10.2007 Диверсия или теракт, ядерный или радиоактивный?

Ю.А.Рогожин, директор Центра радиационно-химической безопасности. Будучи постоянным участником семинаров в московском отделении Центра Карнеги по проблемам нераспространения ОМУ, я заметил, что коллеги, которым я признателен за плодотворные дискуссии, зачастую смешивают понятия "диверсия" и "террористический акт".

8.2006 Молодые ученые – вымирающий вид?

"Чтобы сохранить сложившееся соотношение научных сотрудников и персонала, сокращение коснется обеих групп примерно поровну. Может показаться, что вспомогательного персонала многовато, но это не так. Площадь серьезных установок, скажем, в институтах ядерных исследований, в химической отрасли доходит до сотен квадратных метров, и, чтобы поддерживать их, нужны многочисленные инженеры, техники, лаборанты…

4.2008 SCHRITTE UBER GRENZEN

"куда в пятницу на Страстной 1300 г. шагнул Данте" (А.Франс)

Д.А.Тайц, к.ф.-м.н. Разуму дана единственная граница (горизонт) – бытие-небытие, жизнь-смерть, живое-неживое, единственная настоящая в том мире, в который мы погружены, который мы знаем. Знание – состояние, самый недвусмысленный синоним понятию "жизнь". Корни дерева знают, на какой почве и куда развиваться, дерево – как реагировать на условия климата. Микроорганизмы или насекомые знают, что за среда подходит колонии. Моряк знает, как управлять парусами.